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          重大突破

          南京土壤所發展金屬單原子技術助力生活廢棄物資源化利用

            單原子材料是近十年來興起的一種新型材料,是將金屬以單個原子的形式均勻分散在碳材料等基質上,形成“葡萄干-面包”樣結構,單分散的金屬原子就像“葡萄干”一樣散布于“面包”基質中,作為反應活性中心,具有100%的原子利用率。由于特殊的量子尺寸、邊界效應與極高的配位不飽和度,單原子材料在諸多領域具有廣泛的應用前景和實用價值。單原子材料的制備方法中,金屬有機骨架材料(MOF)的熱解是重要的途徑之一,但是復雜的制備工藝與高昂的制造成本限制了單原子材料的實際應用。

            咖啡是世界三大飲料之一,年產量高達10,000,000噸。作為咖啡的副產物,咖啡渣富含N,S等元素,但是通常被作為廢棄物處理??Х仍cMOF材料有相似的元素組成,都具有非常大的比表面積和三維孔道結構,因此是一種潛在的碳基單原子材料的制備前驅體。

            中國科學院南京土壤研究所研究員王玉軍團隊利用簡單的可溶性鈷鹽浸泡后熱解的方法,制備出了廉價、綠色的咖啡生物炭基鈷單原子材料?;谕捷椛涞腦射線吸收譜(XAFS)研究證明,這種鈷單原子材料中,鈷是以Co-N3S1的方式錨定在生物炭基底上(圖1和圖2)。該單原子材料表現出了極高的活化過硫酸鹽(PMS)降解有機污染物的能力,可以降解包括PCB28,DEP和BPA在內的多種有機污染物,降解率高達90~100%(圖3)。分子動力學(DFT)計算證明,Co-N3S1活性位點中S的摻雜降低了PMS的吸附能,并且在電子傳遞的過程中起到重要的促進作用(圖4)。該研究為單原子的廉價合成以及實際應用提供了一個新的視角。

            該成果以題為“An N,S-anchored Single-atom Catalyst Derived from Domestic Waste for Environmental Remediation” 發表在美國化學會旗下的ACS ES&T Engineering上,并入選為內封面文章。研究工作得到國家重點研發專項和國家自然科學基金委的資助。

           

          圖1 (a)HRTEM圖,(b)HAADF-STEM圖,(c)元素分布圖 

           

          圖2 (a-b)鈷單原子材料的Co和S K邊X射線吸收近邊精細結構(XANES),(c-d)Co K邊擴展X射線吸收精細結構(EXAFS)的小波變換和傅里葉變換及其擬合,(e)Co K邊XANES結構擬合 

           

          圖3 (a)鈷單原子材料活化PMS降解PCB28,(b)鈷單原子材料循環性能,(c)鈷單原子材料活化PMS降解DEP和BPA,(d-e)EPR表征,(f).OH自由基產生量 

           

          圖4 (a-b)反應前后S和Co的K邊XANES圖,(c)DFT計算不同Co-NxSy結構下PMS的結合能 

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